近日，最佳球会官方网站教师刘陶陶博士在两性离子MOF研究方面取得新进展，相关研究成果以“Mechanistic investigation of zwitterionic MOF-catalyzed enyne annulation using UNLPF-14-MnIII as catalyst” （DOI：10.1016/j.cclet.2022.01.041）为题，刘陶陶老师为第一作者发表在国际期刊Chinese Chemical Letters上（IF：8.455）。
图1 两性离子MOFs以及有抗衡阴离子配位的MOFs催化烯炔环加成反应的机理和势能面图
本研究报道了实现阴阳离子远程固定与分离的卟啉基两性离子金属有机框架（MOFs）催化剂表现出远强于普通阴离子配位的MOFs催化剂的烯炔环加成反应催化活性。产生这种现象的主要原因是：阴阳离子的远程分离使得金属催化活性中心的净正电荷数远高于有阴离子配位的情况，从而大幅度提升了两性离子MOFs催化剂的Lewis酸催化活性。在该理念的支持下，利用ONIOM QM/MM组合模型结合DFT计算发现当两性离子MOFs作为催化剂的时候，催化烯炔环加成反应的决速步能垒数值远低于弱配位阴离子配位的金属有机框架催化剂以及强配位阴离子配位的金属有机框架催化剂（图1）。DFT计算的结果与实验数据相一致，为两性离子MOFs催化剂表现出优秀的Lewis酸催化活性提供了定量化数据支持。
刘陶陶博士一直致力于离子型多孔材料（包括阳离子型多孔有聚合物、阳离子型金属有机框架、阳离子型共轭三嗪框架和两性离子型金属有机框架）用作有机催化剂的实验和理论研究。先后在Chinese Chemical Letters、Chemical Communications、ChemCatChem等国际知名杂志发表学术论文10余篇。其研究结果受到了最佳球会官方网站校内资源的大力支持。
